Hydrodynamics in a new liquid–solid circulating conventional fluidized bed
付敬雅， 潘忻宇， 孙泽能*， 刘若亭， 郑莹， 祝京旭*
Keywords: Circulating conventional fluidized bed (CCFB); Solids holdup; Solids circulation rate; Superficial liquid velocity; Particle properties; Operating conditions
DOI: 10.1016/j.partic.2022.01.003
与较高速循环流化床（high-velocity circulating fluidized bed）相比，传统的低液速液固流化床（low-velocity conventional liquid-solids fluidized bed）虽然具有较高的平均固含率优势，但因其无法实现颗粒连续循环操作而在应用上受到诸多限制。本研究提出并通过实验首次实现了一种新型液固流化床的操作，称为循环传统流化床（Circulating conventional fluidized bed, CCFB），能够在低于颗粒终端速度的运行下实现颗粒循环。本研究在高4.5m，内径0.032m的液固CCFB提升管中，使用五种不同类型的颗粒，系统地研究了新型CCFB中的流体力学行为，为这一新床型的工业应用提供了实验和理论基础。研究发现，新型液固CCFB在较宽的液速和颗粒循环率范围内都具有相当均匀的固含率分布。并且在类似条件下，与常规流化相比，CCFB内平均固含率显着增加。同时，通过对颗粒性质和操作条件对CCFB内颗粒行为影响的研究，表明CCFB内具有较高终端速度的颗粒能维持较高的平均固含率。
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研究背景
液固流态化系统在化学、生化、食品加工、环境和能源行业都有着广泛应用。与气固流化床(GSFB)不同，液固流化床(LSFB)能够提供更高的床膨胀和更均匀的颗粒分布。随着液体速度的增加，LSFB会经历固定床、低速传统流化床、高速循环流化床和稀相传输四种状态。在传统流化床的操作中，逐渐增加液速到超过颗粒终端速度时，颗粒夹带非常显着，传统流化床将难以持续。此时，如果将夹带的颗粒循环回流到流化床底部，则可实现液固循环流化床(LSCFB)操作。通常，LSCFB反应器由一个提升管和一个下降管组成，颗粒得以在两管之间循环流动，与液体接触并反应。由于循环液固流态化系统能提供高接触效率以及高传质和传热速率，其在食品加工、化学加工、废水处理等领域具有许多潜在的应用。然而，较高的操作液速使得循环流化床(LSCFB)内颗粒固含率偏低，从而影响处理效率。而低速传统液固流化床(LSFB)则具有高固含率的优势。为克服常规LSFB和LSCFB各自的缺点，本研究提出了一种新型液固循环传统流化床(CCFB)，以结合两者高固含率与颗粒循环的优点。CCFB可以被认为是在引入颗粒循环并在低于颗粒终端速度的情况下运行的循环流化床：在常规低速流化床中，当液体速度逐渐增加但仍低于颗粒终速时，床层空隙率和膨胀率增加。因此，在有足够颗粒含量（即固定床初始床高足够高）的情况下，当膨胀床高度“超过”提升管柱的高度时，多余的固体颗粒将从塔顶出口流失，在这种情况下，如果连接下降管将颗粒回流到提升管流化床底部，则可以实现稳定的床膨胀，同时实现固体颗粒的循环操作。基于这一原理，CCFB通过将溢出的颗粒循环回流到提升管中，形成了在颗粒终端速度以下运行的循环传统流化床。
与现有的液固流化床相比，CCFB具有以下优点：提供较高固含率；颗粒可再生并连续运行；由于所需的液体速度低于颗粒终端速度，因此可以降低能耗，增加液体和固体之间的接触时间和效率。作为一种新型流化床，对CCFB系统的流体动力学进行系统地研究对于更好的反应器设计非常重要。虽然本课题组最近报道了一项对CCFB内流体动力学行为的初步模拟研究，但本研究通过更多的实验来测试了颗粒密度和尺寸以及表观液速和颗粒速度对流体动力学的影响。
研究方法
实验用的循环流化床设备由一个提升管（高4.5 m，内径32 mm）、一个下降管（高3.4 m，内径64 mm）、以及两根连接管（颗粒回料管和进料管）组成，如图1所示。实验以低于颗粒终端速度的液速操作，主液流通过延伸至底部颗粒进料管上方的主分布管引入提升管底部用以推动颗粒上升。第一辅助液流通过位于颗粒进料管下方的辅助分配器引入提升管最底部，以松动进料颗粒并将颗粒上推与主液流会聚。第二辅助液流(Ua2)用以松动在下降管底部可能被压实的颗粒。固体循环率的测量可以通过安装在下降管上部的夹在两个蝶阀间的测量段来实现。实验过程中，颗粒被组合的主液流和第一辅助液流(Ua1)推送到提升管顶部的颗粒回料管入口处，从那里溢出至下降管（或相应的颗粒储罐），并从其底部顺重力流出，最终在两个辅助液流的帮助下重新引入提升管。本研究对由两种材料（玻璃珠和塑料珠）制成的五种颗粒进行了实验，用于比较尺寸相同但密度不同的颗粒、以及密度相同但尺寸不同的颗粒对CCFB内流动的影响。为了测量CCFB系统中不同轴向位置的固含率分布，沿提升管安装了六个测压端口，通过测量五个压差来估算固含率。所有测量均重复五次并记录平均值以最小化操作误差。
图1 The schematic diagram of the CCFB setup.
研究结果
在流化过程中，固含率是决定固液相接触强度和传质传热效率的重要参数。此外，相同的平均固含率但不同的轴向或径向固含率分布也会造成不同的流化性能。图2显示了在传统流化床(LSFB)和循环传统流化床(CCFB)内，不同类型颗粒的平均固含率相对于表观液速的变化。可见，随着表观液速的增加，总固含率下降，但在CCFB中，这种下降趋势变得相对更加平缓。同时可以看出，在相同的液速下，具有较高终端速度的颗粒在CCFB中会有较高的总固含率。在相同的颗粒密度下(PB525/PB725)，因为小颗粒更容易被流化，较小的颗粒尺寸会导致总固含率降低。此外，玻璃珠(GB288)的总固含率高于塑料珠 (PB525/PB725)，这表明较高的颗粒密度可能有助于CCFB中产生更浓的颗粒分布。
图2 Average solids holdup vs. superficial liquid velocity in conventional LSFB and CCFB for different types of particles.
图3显示了CCFB中的表观液速和颗粒速度对床层平均密度（平均固含率量）的影响。如图3(a)所示，在恒定的固体循环速率(Us)下，床层平均密度随着表观液速的增加而降低。如图3(b)所示，在恒定液速下，CCFB中的平均颗粒含率（床层密度）随着颗粒速度的增加而增加。在恒定的颗粒速度下，当液速接近最小流化速度时，床层平均密度首先迅速降低，在液速接近Ut时下降变得平缓。类似地，在给定的液速下，提高颗粒循环速率，会导致CCFB中的床平均密度逐渐增加。
图3 Effects of (a) superficial liquid velocity (Ul) and (b) superficial particle velocity under different solid circulation rate (Us) for PB725 (Ut=4.21cm/s).
为消除各种颗粒因相对操作速度不同而带来的差异，本研究进一步使用归一化液速(Um = Ul/Ut)代替表观液速来研究CCFB的流体动力学行为，在一定程度上可以反映颗粒特性和操作条件对CCFB流动行为的综合影响。图4(a)显示了在固定的归一化液速(Ul/Ut)下，5 种颗粒的平均固含率与CCFB中颗粒循环速率的关系。对于PB525、PB725、GB288和PB1320，很明显，在给定的归一化液速(Ul/Ut)下，CCFB 中的平均固含率对于具有较高终端速度(Ut)的颗粒往往较高，因为较重的颗粒需要更多的能量来流化。如图4(b)所示，对于每种类型的颗粒，平均固含率随着归一化表观液速(Ul/Ut)的增加而降低。同时，在固定的固体速度(Us)下，更高的颗粒密度或更大的颗粒尺寸导致具有更高终端速度的颗粒将在CCFB中有更高的平均固含率。
图4 (a) Relationship between average solids holdup and solids circulation rate under the normalized superficial liquid velocity (Ul/Ut = 0.9) and (b) Relationship between average solids holdup and Ul/Ut when Us is 0.21 cm/s.
滑移速度是表明液固循环流化过程中液固相互作用的重要参数。循环流化中的滑移速度和床空隙率与固体循环速率之间的关系可以用Richardson-Zaki(RZ)方程式表示。图5显示了两组颗粒（塑料珠和玻璃珠）的ln(Uslip/Ut)和ln(εl)之间的关系。通过比较传统流化床(LSFB)和循环传统流化床(CCFB)的结果，可以发现CCFB在RZ方程中具有更大的指数“n”，同时，因为指数“n”为颗粒尺寸和雷诺数的函数，因此在颗粒材料相同时，大尺寸的颗粒因具有更高的终端速度从而有更大的指数“n”。由于指数“n”与固含率是表征颗粒在液固流态化系统中的滑移速度的重要指标，已证实CCFB中的固含率高于传统 LSFB，而滑移速度随着固含率的增加而增加，因此CCFB中的颗粒间相互作用增强，所以相同类型的颗粒在CCFB中具有比传统流化床中更大的指数 “n ”是合理的。
图5 (a) Relationship between ln(Ul/Ut) and ln(Ԑl) for PB525 & PB725 in conventional fluidization and (b) Relationship between ln(Uslip/Ut) and ln(Ɛs) for PB525 & PB725 in conventional circulating fluidization.
总结与未来展望
本研究利用由两种不同材料制成的五种颗粒深入研究了循环传统流化床(CCFB)这一新型流化床内的流动特性。实验研究了颗粒粒径、密度和终端速度对CCFB内颗粒浓度分布和床层平均密度的影响。在相似的操作条件下，较重和较大颗粒在CCFB中的固含率高于较轻和较小颗粒的固含率。此外，本研究还系统地研究了操作条件对CCFB流型的影响。在恒定的颗粒循环速率下，平均固含率随着表观液速的增加而降低。当表观液速不变时，CCFB中固含率随着颗粒循环速率的增加而增加。在CCFB中增加颗粒循环速率会导致更多的颗粒流入提升管，因此，与传统流化床相比，这会导致更多的固体滞留在CCFB中，增加反应强度。此外，在颗粒循环的帮助下，CCFB中的颗粒分布变得更加均匀。与传统的流化床相比，CCFB在相似的操作条件下可以达到更高的固含率，并允许颗粒的连续操作。因此，CCFB在一些关键工业应用中被认为具有替代传统流化床和普通循环流化床的巨大潜力。
作者简介
付敬雅（第一作者），加拿大西安大略大学硕士研究生（2019–2020年）。2019年本科毕业于美国纽约州立大学布法罗分校（2015–2019年）。
潘忻宇，加拿大西安大略大学硕士研究生（2018–2020年）。2018年本科毕业于加拿大西安大略大学。现于浙江树人学院工作。
孙泽能（通讯作者），加拿大西安大略大学博士后。2014年本科毕业于华东理工大学，2019年博士毕业于西安大略大学，师从祝京旭院士；2019至今在西安大略大学从事博士后研究。研究领域涉及颗粒流态化理论、气固/液固流化床计算流体力学模拟、气相催化反应等。近年来在AIChE、CEJ、CES、Powder Tech. 、Particuology等期刊发表论文十余篇。
刘若亭，加拿大西安大略大学博士在读。2020年本科毕业于加拿大麦克马斯特大学。2021年硕士毕业于西安大略大学。
郑莹，加拿大西安大略大学国家讲座教授、加拿大工程院院士，英国皇家化学工程学院资深会士。发表学术论文200 余篇，论文总被引7000多次，在化学反应与催化工程领域中具有很高的国际声誉与影响力。
祝京旭（通讯作者），加拿大西安大略大学卓越教授、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士兼董事、世界著名流态化及颗粒学专家。发表论文500余篇、专利50余项，培养硕博研究生及博士后200余名。2021年获美国化学工程师协会颗粒学终身成就奖。
供稿：原文作者
编辑：《颗粒学报》编辑部