Facile one-pot emulsion/sol-gel method for preparing wrinkled silica microspheres (Open Access)
Yuning Hu（胡宇宁）, Dongxia Hao, Fangling Gong（巩方玲）*, Yuanyuan Gao, Xingran Yan, Guanghui Ma（马光辉）*
Keywords: Wrinkled silica microsphere; Membrane emulsification; Emulsion/sol-gel method
DOI: 10.1016/j.partic.2020.10.004
本文发表在PARTICUOLOGY期刊第56卷，欢迎感兴趣的读者扫描下方二维码进入Science Direct官网免费查看、下载！
导读概述
在生物颗粒领域中，规模化生产具有可控表面形貌的大粒径微球仍面临着诸多困难和挑战。近日，中国科学院过程工程研究所马光辉研究员和巩方玲研究员团队利用复合硅源有机硅氧烷和正硅酸乙酯缩聚程度不同的特点，结合膜乳化法一步制备粒径均一的、表面具有褶皱形貌的杂化二氧化硅微球。通过对褶皱形变影响因素的研究，探索微球褶皱形貌形成的机理。
图1 Mechanism by which the wrinkled microspheres were formed.
文章亮点
※ 膜乳化和乳液/溶胶凝胶转化法相结合一步制备粒径均一的褶皱二氧化硅微球。
※ 利用乳滴中硅源缩聚程度不同和溶胶凝胶转化过程调控微球表面褶皱形变。
※ 褶皱微球可以捕获纳米聚合物粒子，具有吸附分离的应用潜力。
内容简介
基于微球表面的褶皱形貌能提升材料的比表面积，同时赋予材料吸附、捕获等功能性，可广泛应用于光学、药物递送、自组装等领域。目前通过软模板法构建褶皱硅粒子，在一定的面内应力作用下能够形成不同的表面形貌。但由于种子生长策略的粒径局限性，规模化制备可调控褶皱形貌的大粒径硅微球仍是一个技术瓶颈和挑战。
本文基于复合硅源正硅酸乙酯和有机硅氧烷缩聚程度不同的特点，通过膜乳化技术使用溶胶作为分散相制备均一乳液，通过控制乳滴中溶胶凝胶化过程，调控缩聚过程中产生的面内收缩应力作用，一步法构筑表面具有褶皱形貌的杂化二氧化硅微球。该体系中褶皱微球粒径均一，褶皱形貌可控。
图2 Preparation of the wrinkled silica microspheres.
通过对复合硅源比例、有机硅氧烷种类和催化剂浓度等因素的调控，可以实现一系列不同表面褶皱形貌的大粒径硅微球的制备，并通过响应面分析法(RSM)获知各因素对褶皱形貌形成的影响规律，构建了2FI模型为后续精准调控褶皱形貌提供了理论基础。该策略制备的褶皱微球表面形貌调控方式简便，易于大规模制备及推广应用，将在吸附分离领域具有良好的应用潜力。
图3 Residual analysis of wrinkle height and the response surface con-tour plots.
通讯作者简介
马光辉，中科院过程工程研究所研究员，博士生导师，生化工程国家重点实验室主任。国家杰出青年获得者（2001年），基金委创新群体首席，中国颗粒学会理事，中国化工学会生物化工专业委员会副主任委员，中国生物工程学会理事，国际期刊J Microencapsulation、IEC Res等杂志编委，Particuology生物颗粒领域主题编辑。
研究方向为均一生物微球和微囊的制备及其在生化工程和医学工程中的应用，研究和开发用于生化分离、药物载体、免疫佐剂（疫苗递送系统）、细胞培养微载体、酶固定化载体等创新产品。在Nat. Mater., Nat. Biomed. Eng., Sci. Adv., Nat. Commun., JACS, Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Biomaterials等国际著名学术期刊上发表SCI论文400余篇，3篇论文先后获得Elsevier出版集团 “Highest Cited Original Research 2006 Awards”，“Top 50 Highly Cited Articles by Chinese Mainland Authors (2006-2010)”，“Top Cited Paper for 2010 and 2011”奖励。出版《Microspheres and Microcapsules in Biotechnology》《高分子微球材料》等中英文专著11部，并受邀为10多部中英文编著撰写章节，其中包括美国著名的化学工程师手册《Perry's Chemical Engineer's Handbook》（中国学者首次参加撰写）。中国发明专利授权81项，美国专利授权4项，欧洲专利授权2项，日本专利授权2项，专利技术和产品在国内外500多家单位得到应用。
近几年获得的奖励和荣誉包括：中国化工学会科学技术奖基础研究成果奖一等奖（2020年），中国颗粒学会自然科学奖一等奖（2020年），中国科协全国优秀科技工作者（2016年），中国化工学会侯德榜化工科技创新奖（2014年）；曾获国家技术发明二等奖1项，北京市科学技术一等奖1项等。
巩方玲，中科院过程工程研究所研究员，博士生导师。主要研究方向为尺寸均一、可控的微球微囊创新制备与应用研究。主持重大专项、国家基金、院创新项目等20余项，发表学术文章40余篇，申请发明及实用新型专利30余项，获得国家技术发明二等奖、中国化工学会科学技术奖基础研究成果奖一等奖等。目前主要负责科研团队的科技成果转化工作，研制推出的全自动化膜乳化制备设备，已在国内外70多家研究机构和企业获得应用。
供稿：原文作者
编辑：《颗粒学报》编辑部