Numerical simulation of uranium tetrafluoride fluorination in a multistage spouted bed using the improved CFD-DEM chemical reaction model (Open Access)
Mofan Qiu（邱沫凡）, Zhao Chen, Lin Jiang, Rongzhen Liu, Yaping Tang（唐亚平）, Malin Liu（刘马林）*
Keywords: CFD-DEM; Particle shrinkage model; Multistage spouted bed; Uranium fluorination
DOI: 10.1016/j.partic.2022.07.010
近日，清华大学流化床-化学气相沉积研究课题组在PARTICUOLOGY发表的论文中提出了基于表面离散化的颗粒粒径收缩化学反应模型，通过耦合CFD-DEM方法，对新型多级喷动床反应器内的四氟化铀颗粒氟化生成六氟化铀气体的流态化反应过程进行了数值模拟，探究了多种运行参数对四氟化铀颗粒氟化生产六氟化铀流态化过程的影响。
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研究背景
流化床反应器由于其传热传质效率高，颗粒混合均匀，床层温度便于控制等优势，被广泛应用于各工业领域，包括核工业领域中制备六氟化铀气体的铀转化流程。六氟化铀是核燃料制备流程中的重要物质，是几种铀同位素分离法的唯一原料，工业上通常利用四氟化铀颗粒与氟气在流化床内进行氟化反应制备六氟化铀气体。目前，该流程的数值模拟研究主要集中于化工过程模拟[1]和TFM模拟[2]。化工过程模拟根据实验数据拟合出反应速率表达式，得到不同反应条件下的反应速率常数。TFM模拟引入具体的传热传质和化学反应模型，能够获取反应器内部流体相和固体相的性质和空间分布。但是，这两种方法都难以获取颗粒尺度的信息。CFD-DEM模拟基于离散单元法，在颗粒尺度上计算颗粒的碰撞，追踪颗粒的运动轨迹，有利于开展机理层面分析。因此有必要进一步开展基于CFD-DEM方法的UF4氟化反应模拟。
研究方法
本文通过Fluent流体求解器与自编程序（DEM求解器）实现对颗粒系统在喷动床内发生化学反应这一过程的模拟，模型中考虑了颗粒碰撞模型，曳力模型，传热模型和颗粒反应模型。颗粒反应模型基于缩粒模型，考虑颗粒周围气体反应物浓度场和压力场的影响，对颗粒表面进行离散化，根据颗粒在所占据网格区域的比例及该网格内的气体反应物浓度和压力分别计算反应速率，从而提升颗粒反应模型的精确度。
模型验证
论文通过冷态颗粒流态化、单颗粒反应、四氟化铀多颗粒反应等算例对基于CFD-DEM的化学反应耦合模型进行了验证。在冷态模拟算例中，比较了10000个ZrO2颗粒在喷动床内的最高喷动高度的实验结果和模拟结果。在单颗粒反应算例中，以单个焦碳的燃烧过程为模拟对象，得到了与Xie等[3]的模拟结果吻合的颗粒温度和颗粒粒径的变化曲线。在UF4多颗粒反应算例中，得到了与双流体模型相吻合的颗粒剩余质量变化趋势曲线。从多个角度验证了该CFD-DEM化学反应耦合模型的可靠性。
模拟应用
论文研究了多种操作条件对多级锥形喷动床内四氟化铀颗粒氟化反应过程的影响。根据模拟结果分析了喷动床运行过程中颗粒系统的流态化特性以及各组分气体的浓度分布，研究了温度、气体速度及配比等参数对四氟化铀颗粒氟化反应的影响，对该过程的反应器参数和操作工艺参数设计有一定的借鉴意义。
作者简介
邱沫凡，第一作者，清华大学核能与新能源技术研究院硕士研究生，导师：唐亚平教授。
2020年获上海交通大学核工程与核技术学士学位。目前主要研究方向为铀转化流化床中颗粒反应模型建立与数值模拟。曾获得第十一届(2021年)全国流态化会议暨颗粒技术会议优秀报告奖。
刘马林，通讯作者，清华大学核能与新能源技术研究院长聘副教授，博士生导师，新材料研究室副主任。中国核学会核材料分会理事，中国颗粒学会青年理事，中国化工学会过程模拟及仿真专委会青年委员等。
研究方向为先进核燃料设计、制备和性能评价，已发表论文100余篇，获得国家发明专利30余项，软件著作权5项，国际专利1项，参与撰写《先进核燃料与材料》等专著3部。作为课题负责人主持国家自然科学基金、教育部博士点基金、国家重大科技专项子课题、国家重点研发计划子课题任务及企业横向项目等共16项。
获奖或人才称号包括：中国化工学会侯德榜化工科学技术奖青年奖（2021年），中国颗粒学会青年颗粒学奖（2020年），江苏省双创人才（2020年），中国核能行业协会科技进步一等奖（2019年），清华大学“学术新人奖”（2018年）；北京市优秀人才（2017年）；2013-2015年度中国核学会全国十大核科技进展（集体奖，2015年）；北京市高等学校青年英才（2013年）；清华大学第十二、十三届实验技术成果奖（2012，2013年）。
参考文献
[1] Corella, J. (1980). A kinetics of non-catalytic gas-solid reactions in semicontinuous integral fluidized-bed reactors. Apllication to the determination of the kinetics of the fluorination of uranium tetrafluoride. Chemical Engineering Science, 35(1e2), 25e32.
[2] Tseheno, N. R., Herve, H., Olivier, S., & Francois, N. (2007). 3D unsteady poly-dispersed simulation of uranium hexafluoride production in a fluidized bed pilot. In Conference on multiphase flow, ICMF 2007. OAI.
[3] Xie, J., Zhong, W., Shao, Y., & Li, K. (2019). Coupling of CFD-DEM and reaction model for 3D fluidized beds. Powder Technology, 353, 72e83.
供稿：原文作者
编辑：《颗粒学报》编辑部