Characterization of countercurrent liquid-upward and solid-downward fluidized system
Enming Zhang（张恩铭）, Keying Ma（马可颖）, Yuanyuan Shao（邵媛媛）, Jesse Zhu（祝京旭）, Tian Nan（南天）
Keywords: Countercurrent fluidization; Flooding; Pressure drop; Solids holdup; Richardson–Zaki equation
DOI: 10.1016/j.partic.2022.01.009
液固逆向流动流化床具有较高的传质传热效率，可连续操作等优点，在浸取与洗涤过程、废水处理、土壤修复等领域具有很大的应用前景，近年来逐渐受到研究人员的重视。近日，加拿大西安大略大学祝京旭和天津大学邵媛媛团队在PARTICUOLOGY上发表研究论文，重点研究了液固逆向流动过程的基本流动特性，考察了操作条件、颗粒性质、装置结构和进料方式对床层固含率的影响；通过研究压降变化规律，提出了两种确定“泛滥速度”的方法；并基于Richardson-Zaki方程建立了预测床层平均固含率的关联式。
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研究背景
液体向上-颗粒向下的液固逆向流化床（Countercurrent Liquid-upward and Solid-downward Fluidized Bed, CCLSFB）是指使用密度比液体重的颗粒作为固相，颗粒从装置顶部不断加入并在自身重力的作用下自上而下克服液体曳力“自由”下落，液体自下而上穿过颗粒床层，从而形成一种液–固逆向接触的流化过程。由于这种液–固逆向接触的流动模式可获得较高的传质传热效率，因此在浸取与洗涤过程、废水处理、土壤修复等领域具有很大的应用前景。在CCLSFB中，每一个颗粒流速条件下都存在着一个液体操作上限，一旦液体流速超过这个上限，颗粒将不能顺利下落，而是在床层顶部积累并越积越多，同时液体上涌不能顺利流出床层，从而导致系统瘫痪无法正常运行。这种现象被称为“泛滥”，相对应的液体表观速度被称为“泛滥速度”。虽然研究者对CCLSFB中这种“泛滥”现象有很多报道，但对泛滥速度的界定比较模糊，更缺乏相应的理论方程以预测床层的平均固含率。基于此，本文系统研究了液体向上-颗粒向下的液固逆向流化床的基本流动特性，考察了操作条件、颗粒性质、装置结构和进料方式对床层固含率的影响；通过研究压降变化规律，提出了两种确定“泛滥速度”的方法；并基于Richardson-Zaki方程建立了预测床层平均固含率的关联式。
论文亮点
※ 通过考察压降的变化，提出两种确定液体向上-颗粒向下的液固逆向流化床中泛滥速度的方法。
※ 基于Richardson-Zaki方程建立了预测床层平均固含率的关联式。
※ 系统研究了操作条件、颗粒性质以及装置结构等因素对液体向上-颗粒向下的液固逆向流化床中平均固含率的影响。
要点精读
1 “液体向上-颗粒向下”新型液-固逆向流化床
本研究在直径7cm、高1.5m的流化床中，实现了CCLSFB（液体向上-颗粒向下之新型液固逆向流化床）的稳定操作；并系统性地研究了其内部的流动规律，包括平均颗粒密度、稳定操作范围等，为今后的应用奠定了理论基础。
2 压降变化与实验现象
本工作通过监测沿轴向方向床层压降的变化规律，来确定稳定操作范围。当从装置顶部加入固体颗粒后，床层压降迅速增加，并在很短的时间内达到稳定。在停止颗粒进料后，床层压降由上而下迅速降低并逐渐恢复到初始值。当液体流速较低时，颗粒下落过程与单颗粒沉降过程比较相似，颗粒之间相互碰撞较少，床层可以在很短的时间内达到稳定状态；随着液体流速的增加，达到稳定所需的时间也随之逐渐增加。当液体流速超过一定值后，床层压降达到稳定的时间明显延长，对应于颗粒在顶部扩大段中开始有所积累，但床层依然可以维持较长时间的稳定运行。当液体流速增加到泛滥速度时，颗粒在扩大段内部迅速堆积，液体不能及时从顶部排出，导致泛滥发生，系统不能正常运行。
3 泛滥速度
为了量化液固逆向流动体系的稳定性，通过考察压降随时间变化的规律引入了一个稳定指数Kt。Kt被定义为停止进料前的固定时间段内，全床压降与时间进行线性拟合的斜率。以玻璃微珠（直径1.25 mm，密度2350 kg/m3）和氧化铝颗粒（直径1.25 mm，密度2620 kg/m3）的Kt随液体表观流速变化为例 (图 1)，当液体流速较低时，所有的颗粒流速下的Kt值皆接近于0，此时液固逆向流动体系处于稳定状态。在设定的颗粒流速下，当液体流速逐渐增加到泛滥速度时，Kt值将迅速增加。将Kt＞1 Pa/s的实验数据进行线性拟合，与Kt = 0横轴相交，所得的交点所对应液体表观流速即为此颗粒流速下的泛滥速度Ufld(t)。
图 1. Kt随液体流速变化
通过实验观察发现，当泛滥现象发生时，液固逆向流化体系的轴向颗粒浓度会呈现出“上浓下稀”的现象，轴向固含率差也随之突然增加。基于此，通过考察轴向固含率的变化亦可确定泛滥速度。单位高度的床层固含率可通过以下公式获得：
其中ΔP/Δh为单位床层的压降差。
基于单位床层的压降差与对应高度的平均固含率呈正相关。通过考察最高处1–2与最低处3–4两对测压口之间的压降差变化，提出了一个轴向不均匀指数Ks:
与Kt随液速的变化趋势比较类似，当泛滥发生时，Ks也出现了突然的增加的现象。通过线性拟合Ks≥50 Pa/m的数据，与Ks = 0的横轴相交的交点即为该液体流速条件下的泛滥速度Ufld(s) (图 2)。
图 2. Ks随液体流速变化
4 平均固含率的预测
Richardson-Zaki方程是一个被广泛应用且行之有效的经典方程，可有效预测传统液固流化床中床层的膨胀特性。具体如下：
其中：
在CCLSFB正常运行时，床层的平均固含率与液体和固体颗粒之间的滑移速度相关。以Richardson-Zaki方程为基础，通过对本文实验结果进行分析，在较小的颗粒终端雷诺数Ret范围（120–700），修正了Richardson-Zaki方程中的指数n，具体为：
为了进一步验证修正后的Richardson-Zaki方程准确性，对比了修正前后的Richardson-Zaki方程对CCLSFB体系中平均固含率的预测结果 (图 3)。使用原始的Richardson-Zaki方程，无论是预测本实验的平均固含率结果，还是文献报道的结果，其最大误差在±40%左右，而改进后的R-Z方程预测这些结果的最大误差降低到了±30%。
图 3. 修正前后的Richardson-Zaki方程对固含率预测结果的比较
总结与展望
本文详细研究了液体向上-颗粒向下的新型液-固逆向流化床的基本流动特性，如压降、泛滥速度和固含率等。根据全床压降的变化规律，定义了两个参数Ks和Kt，进一步用于确定床层的泛滥速度；通过修正Richardson-Zaki方程中的指数n，提出了用于预测全床平均固含率的方程。这些研究结果加深了人们对液体向上-颗粒向下的液固逆向流化床的理解与认知，为后续反应器设计、工业应用的开发提供了理论基础。
作者简介
张恩铭，第一作者，天津大学博士生。2014年师从祝京旭院士攻读硕士学位，期间于2015年前往加拿大西安大略大学短期访学；2016年申请本校硕博连读，继续跟随祝京旭院士攻读博士学位。主要从事与液-固和气-液-固流化床相关的流体力学研究及污水处理等工业应用的开发研究。
马可颖，博士，现就职于天津大学浙江绍兴研究院。主要研究方向为多相流态化技术，包括流化床反应器的设计及放大、液-固和气-液-固流化床流体力学及气泡动力学特性的研究、液-固和气-液-固流化床应用技术的开发等。在国内外期刊发表论文近十篇，授权专利3项，参编教材1部。
邵媛媛，共同通讯作者，天津大学化工学院副教授, 全球华人化工学者学会“未来化工学者”。主要从事液固/气液固流态化在化工领域的应用性研发以及藻类生物质能源利用的相关研究。近年来累积发表SCI和EI收录的文章近50篇，专利10余项。
祝京旭，共同通讯作者，加拿大西安大略大学卓越教授、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士、世界著名流态化及颗粒学专家。发表论文500余篇、专利50余项，培养硕博研究生及博士后200余名。
南天，2014年本科毕业于浙江大学，2019年博士毕业于加拿大西安大略大学，师从祝京旭院士；毕业后在万华化学过程开发中心从事反应器开发工作。研究领域涉及轻颗粒逆向流态化理论、多相催化反应等。近年来在AIChE、CES、Powder Tech. 等期刊上发表论文多篇。
供稿：原文作者
编辑：《颗粒学报》编辑部