温度梯度场中热泳增强颗粒布朗凝并的机制研究--颗粒学报PARTICUOLOGY

在能源、燃烧、化工和冶金等实际场景中，比如火焰合成纳米颗粒、燃煤烟气颗粒以及高温气冷堆石墨粉尘颗粒，气溶胶颗粒物往往都处在大的温度梯度场中，热泳效应会导致颗粒的碰撞凝并行为发生较大变化，但目前相关机制尚未完全探究清楚。对此，本文从经典的布朗凝并理论出发，基于理论推导和计算的方式建立了在热泳影响下全区（连续区、自由分子区和过渡区）颗粒凝并速率的理论模型，并且针对实际工况评估了热泳凝并对整个凝并过程的影响程度。

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研究背景

在能源、燃烧、化工和冶金等实际工业应用场景中，比如燃煤锅炉中的烟气颗粒、火焰合成纳米颗粒、高温气冷堆磨损产生的放射性石墨粉尘颗粒以及内燃机中的碳烟颗粒，这些气溶胶颗粒物往往都处在大的温度梯度场中，颗粒在大温度梯度下的热泳效应会导致颗粒的碰撞凝并过程发生较大变化。如图1所示，颗粒会在热泳影响下从高温向低温发生漂移运动，不同粒径大小颗粒具有不同的漂移速度，因此大颗粒和小颗粒之间会存在相对运动，从而引起颗粒碰撞凝并的发生，称作热泳凝并（thermophoretic coagulation）。

图1. 热泳凝并机制原理图

热泳凝并在大温度梯度工况下是一种重要的凝并机制，耶鲁大学的Rosner教授等人最早关注到热泳对颗粒凝并速率的影响，于2011年建立了连续区颗粒（Kn<1）的热泳凝并理论，发表在物理学顶刊Physical Review Letters上，引起了同行的广泛关注。但除了Rosner等人的研究外，目前对于热泳凝并机制的研究仍相对匮乏，尤其是对自由分子区（Kn>50）和过渡区（1<Kn<50）颗粒缺乏相应的物理模型和数学描述，因此亟需建立相应的理论模型，并且评估在实际工况下热泳对颗粒凝并过程的影响程度。

内容简介

本文从经典的布朗凝并理论出发，基于理论推导和计算的方式建立了全区（连续区、自由分子区和过渡区）热泳和布朗耦合凝并的理论，将热泳的影响统一为对布朗凝并速率的增强作用，通过增强因子F来表示，如下所示：

其中为布朗凝并速率，为热泳影响下的耦合凝并速率。

对于连续区颗粒（Kn<1），颗粒凝并满足连续介质的扩散理论，可以看作是周围颗粒在布朗扩散和热泳对流双重作用下向中心颗粒扩散的过程（如图2左所示），因此通过求解对流–扩散方程即可得到连续区颗粒在热泳影响下的凝并速率。对于自由分子区颗粒（Kn>50），颗粒凝并可以由气体分子运动论描述，热泳的存在相当于在颗粒无规则热运动的基础上加上了定向的漂移运动（如图2右所示），从而改变了颗粒的Maxwell-Boltzmann速度分布，因此通过对颗粒碰撞频率进行积分即可得到自由分子区颗粒在热泳影响下的凝并速率。而对于中间的过渡区（1<Kn<50），既不能由扩散理论描述，亦不能由气体分子运动论描述，因此对于过渡区颗粒通常采用调和平均的处理方法。如图2中间所示，调和平均方法能够光滑衔接从连续区到自由分子区的过渡，满足颗粒凝并速率的连续性要求。

图2. 连续区、自由分子区和过渡区热泳修正布朗凝并原理图

根据上述理论和推导，表1总结了连续区、自由分子区和过渡区颗粒在热泳影响下的凝并速率公式，各区域的凝并速率均能够用对应的无量纲数Pe、α和Kn_D来表示，表征了热泳漂移、布朗扩散、颗粒热运动等物理现象之间的关联，具有明确的物理意义，这些公式能够方便大家计算存在温度梯度时的热泳和布朗耦合凝并速率。

表1. 连续区、自由分子区和过渡区颗粒在热泳影响下的凝并核公式

基于表1的理论公式，文中分析了不同努森数下热泳对颗粒凝并过程的影响程度，通过增强因子F来表示热泳的影响效应，结果如图3所示。从左边云图可以看到，在连续区和近连续区（Kn<1），热泳凝并效应比较显著，表明热泳凝并会超过布朗凝并主导凝并过程，而右边的云图显示，热泳凝并效应在自由分子区可以忽略，这是因为自由分子区颗粒拥有相等的热泳漂移速度。在过渡区，热泳的影响介于连续区和自由分子区之间，在特定情况下也需要考虑它对颗粒凝并的增强作用。

图3. 增强因子随努森数的变化云图

进一步，文中还分析了在实际高温（300–2300 K）、高压（1–30 atm）、大温度梯度（0–10⁶ K/m）工况下热泳对凝并速率的影响程度，如图4所示。从图中可以看到，热泳对凝并速率的增强作用会随着压力的升高而减小，随着温度的升高而增大，随着温度梯度的增大而增大，因此热泳对凝并速率的增强效应会在低压、高温、大温度梯度条件下表现得尤为明显。

图4. 增强因子随压力、温度、温度梯度条件的变化

亮点总结

本文建立了在热泳影响下全区（连续区、自由分子区和过渡区）颗粒凝并速率的理论模型，并且针对实际工况评估了热泳凝并对整个凝并过程的影响程度。文中给出的凝并核公式扩充了该领域的研究，能够方便学者们在存在大温度梯度的场景中使用，包括火焰合成纳米颗粒、燃煤烟气颗粒以及各种能源利用和转换的设备中。文中研究得到的重要结论如下：

1）热泳对凝并速率的增强效应在连续区和近连续区表现明显，在过渡区有一定影响，而在自由分子区可以忽略；

2）热泳增强效应会随着压力的减小、温度的升高以及温度梯度的增大而增大，因此热泳凝并倾向于低压、高温、大温度梯度的环境；

3）在热泳的增强作用下，颗粒的数浓度和平均粒径会加速变化，因此在特定工况下计算气溶胶体系的演变，需要考虑热泳凝并的影响。

作者简介

王开元，博士，北京应用物理与计算数学研究所博士后，合作导师为王裴研究员。王开元博士于2015年获得清华大学工程力学与航天航空工程学士学位，2020年获得清华大学动力工程及工程热物理博士学位，师从于溯源教授。目前研究主要集中在群平衡方程的数值算法和解析求解、颗粒碰撞凝并过程的理论建模、高温气冷堆和燃烧系统中颗粒物的测量分析等。以第一作者身份在Advanced Powder Technology、Particuology、Aerosol Science and Technology、Journal of Aerosol Science、Indoor and Built Environment等气溶胶和颗粒学权威期刊上发表了8篇SCI论文，1篇EI论文，并且获得了第二十七届国际核工程大会最佳论文奖和第十四届海峡两岸气溶胶技术研讨会优秀报告奖。

于溯源，清华大学能源与动力工程系长聘教授，中国颗粒学会常务理事。主要从事气溶胶动力学、核反应堆工程和核严重事故气溶胶行为、磁悬浮轴承与旋转机械等领域科学研究，发表学术论文300余篇，获权发明专利40余项，培养研究生60余名。

供稿：原文作者

编辑：《颗粒学报》编辑部

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