彭峰教授课题组：乙醇电催化氧化用Pt基三元催化剂的研究进展--颗粒学报PARTICUOLOGY

直接乙醇燃料电池(DEFC)作为一种可持续发展的绿色电源, 在便携式电子设备和电动汽车等领域有广泛的应用前景。但乙醇完全氧化成二氧化碳涉及到12个电子的转移过程、C–C键断裂以及更多的吸附中间体。因此，开发高效低成本的多元催化剂对于促进DEFC的商业化应用至关重要。近日，广州大学彭峰教授课题组在PARTICUOLOGY上发表综述文章，从催化剂的结构类型角度对乙醇电催化氧化三元催化剂进行了综述。该综述将目前已经报导的三元催化剂主要分成单一相与混合相两大类并进行了详细地阐述，文章最后还对乙醇电催化氧化催化剂的设计方向以及提高稳定性的策略进行了展望。

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背景导读

图1. 多组分催化剂与乙醇电氧化构效关系示意图

近年来，氢气质子膜燃料电池作为传统化石能源的替代技术正在逐步实现工业化应用。相对与氢气与甲醇，乙醇具有能量密度高、安全、低毒、环保、可再生、且易于运输等优点，可作为质子膜燃料电池的理想原料。乙醇生产可来源于生物质，让燃料电池具有了可再生能源的属性。乙醇阳极电催化氧化的性能将直接影响直接乙醇燃料电池（DEFC）的输出电流以及电压。在众多单组份金属催化剂中，单质Pt是酸性介质中活性最高的催化剂，但是仍面临着氧化过电位高、催化动力学慢以及完全氧化效率低等限制。因此，在Pt的基础上合成高效的阳极氧化催化剂对DEFC的商业化应用将至关重要。近年来，研究者们对乙醇碳碳键断裂以及碳一中间产物完全氧化生成二氧化碳的反应路径已经进行了广泛地研究，对反应机理已经有了较为深入的认知。然而，对于Pt基高效催化剂的设计与表征，多组分的协同关系，作用机制等方面仍需要更深层次的理解。

图2. 乙醇产量的全球分布与成本对比

内容简介

乙醇完全电氧化生成二氧化碳完成12电子转移，会获得最高的电流密度，然而在实际过程中主要产物却是乙醛和乙酸，只获得2电子和4电子转移，大大地降低了电流密度。在乙醇完全氧化的路径中，碳碳键断裂以及碳一产物的氧化的活化能比较高，因此开发能降低上述两步反应活化能的催化剂是未来催化剂的设计核心与重点。

图3. 乙醇电催化产物（a）与完全反应路径示意图（b）

鉴于Pt单金属催化剂上断裂乙醇碳碳键的能力弱以及活化水产生含氧物种的电位高等缺点，研究人员加入第二种组分例如Rh增强断裂碳碳键的能力，或者加入亲水/氧组分例如Sn提高其生成含氧物种的能力。为了使催化剂兼具上述两种能力，三组分催化剂已被大量的合成与研究。目前d-block与p-block元素被经常加入到催化剂中以改善Pt单金属催化剂的乙醇电催化性能。

图4. 乙醇电催化氧化三元催化剂的化学组分利用频率分布

除了各组分自身的化学特性之外，催化剂的结构对催化过程起到了极其重要的作用。本文从催化剂的结构类型角度对乙醇电催化氧化三元催化剂进行了综述。将目前已经报导的三元催化剂主要分成单一相与混合相两大类，其中前者又可以分成合金相与某金属表面富集的合金相，后者可以分为两相以及三相。最后，作者展望了乙醇电催化氧化催化剂的设计方向以及提高稳定性的策略。

图5. 乙醇电氧化三元催化剂的结构类型示意图

作者简介

第一作者，杨光星，现华南理工大学化学与化工学院博士后，合作导师余皓教授。杨光星博士于2004、2008年分别获得华南理工大学工学学士、硕士学位；2018年获得University of New Hampshire化工哲学博士学位。目前工作主要集中于醇类电氧化、氧气电还原、CO₂电还原高效电催化剂设计，并利用原位谱学分析研究电催化、气/液固非均相热催化的反应机理。以第一作者/通讯作者在J. Am. Chem. Soc., Appl. Catal. B, J. Catal, ACS Appl. Mater. Interfaces，ACS Sustain. Chem. Eng. 等SCI期刊上发表多篇论文。

通讯作者，彭峰，教授、博士生导师。广州大学化学化工学院化工学科带头人、国家教育部新世纪优秀人才、广东省“千百十工程”人才计划。1996–2018年在华南理工大学历任讲师、副教授、教授，并于2004–2012年担任华南理工大学化学与化工学院副院长。主要研究方向为纳米材料与能源催化，包括: 太阳能光、热、电催化材料，光催化制氢，环境催化技术，电催化能源储存与CO₂转化，纳米碳材料与催化等。共主持科技部863计划、国家自然科学基金、广东省自然科学基金重点项目等20余项，在Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, ACS Catal., Appl. Catal. B, J. Catal., Nano Energy, Chem. Eng. J.等SCI期刊上发表论文300余篇，SCI他引1万余次。出版专著一部（《工业催化剂设计与开发》，国家级“工科研究生教育创新工程”化工类研究生教学用书）；获得发明专利授权30件；“质子交换膜燃料电池的应用基础研究”获得教育部自然科学二等奖，排名第二；2014–2019连续6次入选爱思唯尔公布的中国高被引学者、最具世界影响力的中国学者榜单(化学工程领域)。

供稿：原文作者

编辑：《颗粒学报》编辑部

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