A novel heterogeneous binding model for simulating nuclear fuel particle FB-CVD coating process based on CFD-DEM concept
蒋琳，龚明，兰蕊，田宇，刘荣正，刘兵，邵友林，刘马林*
Keywords: Nuclear fuel; Particle coating process; FB-CVD; CFD-DEM; Heterogeneous layer model; Conical spouted bed
DOI: 10.1016/j.partic.2025.05.006
现有颗粒包覆模型大多为均相模型，通常会假设包覆层各向同性生长且包覆层厚度很小，忽略了包覆颗粒的密度变化，使其模拟真实的包覆颗粒演化过程存在局限性。本文借鉴“粗粒化”思想，将核芯颗粒和包覆层颗粒解耦考虑，分别研究两类颗粒的运动和生长行为，建立了一种颗粒绑定型非均相（PBT-HL）包覆模型，能够更准确、灵活地描述包覆颗粒性质变化和包覆均匀性。分析结果表明，包覆颗粒密度和装载量、入口气速等操作参数的变化均会影响颗粒的喷动流化状态，进一步影响沉积速率和包覆效率。此外，非均相包覆模型还可用于构建偏心颗粒，以定量化研究单颗粒包覆层厚度的各向同性。获得的变密度非均相包覆模型更加接近真实的包覆层制备原理，有助于获取包覆过程细节信息并指导包覆工艺优化。
本文发表在PARTICUOLOGY（Volume 103），收录于专刊“Advances in Spouted Beds – 8th International Symposium on Spouted Beds in honour of Norman Epstein”。客座编辑为巴斯克大学的Martin Olazar教授和Dr. Gartzen Lopez，英属哥伦比亚大学的毕晓涛教授和Choon Jim Lim教授，福州大学的鲍晓军教授。欢迎感兴趣的读者扫描下方二维码或者点击文末“阅读原文”进入ScienceDirect官网阅读、下载！
研究亮点
1. 基于绑定思想和CFD-DEM方法，提出并验证了一种新型颗粒绑定型非均相（PBT-HL）包覆模型，实现了变密度包覆颗粒FB-CVD制备过程的动态仿真。
2. 综合考虑流化和沉积过程，通过调节颗粒载荷、入口气速、进气温度等操作参数，系统研究了喷动床流场对沉积速率和包覆效率的影响。
3. 进一步发展PBT-HL包覆模型，提出了非同心绑定颗粒的数学模型，可用于模拟单颗粒的各向异性包覆过程和颗粒内包覆均匀性。
4. 将自编代码UDF与商业流体力学计算软件相结合，增强了颗粒密度等DEM参数的可调节性，该方法可推广至多层包覆层制备过程的精确模拟。
研究背景
流化床-化学气相沉积（FB-CVD）工艺制备包覆燃料颗粒是高温气冷堆所用核燃料颗粒生产的重要环节，高密度UO2核芯颗粒外四层包覆层的连续制备会导致包覆颗粒粒径增大、密度降低，如图1所示，且单颗粒包覆层均匀性对于提高包覆燃料颗粒制备质量至关重要。现有颗粒尺度的包覆模型大多为较薄涂层假设下的均相包覆模型，难以准确描述真实的包覆颗粒演化过程。本研究结合颗粒绑定思想和CFD-DEM方法，提出了包覆颗粒密度动态变化的非均相包覆模型，并进行模型验证和参数分析，结果有助于深入理解FB-CVD包覆过程中气固两相的相互作用和演化机制，为指导优化包覆效率和包覆层质量提供参考。
图1. 包覆过程中三结构各向同性（TRIstructural-ISOtropic,TRISO）颗粒直径和密度变化
要点精读
1. 颗粒绑定型非均相（PBT-HL）包覆模型的建立及验证
模型中，A颗粒为高密度核芯颗粒，B颗粒为低密度包覆层颗粒，二者通过绑定构成虚拟的包覆颗粒P，其粒径与B颗粒相同，密度为A、B颗粒质量之和与B颗粒体积的比值。在多组份反应流体环境中，A颗粒和B颗粒同步发生流化运动，仅B颗粒与流体发生物质和能量交换，使得B颗粒密度不变、直径增加，实现包覆层的动态生长；随B颗粒长大，包覆颗粒P的直径、密度等性质也会发生相应的变化。
颗粒沉积采用“清扫面积”模型，沉积速率与颗粒运动清扫气相体积、周边有效碳浓度等成正比，B颗粒和P颗粒的粒径增长速率计算公式如下：
根据多颗粒流化和封闭体系静态沉积的结果，发现绑定构型对颗粒间接触和气固相互作用无显著影响，且沉积组份从气相到固相的转变始终符合质量守恒关系，验证了PBT-HL模型用于准确模拟动态包覆过程的可靠性。
图2. (a) 基于绑定思想的非均相包覆模型示意图；(b) 基于“清扫理论”的沉积速率示意图；(c) 不同密度的包覆层平均厚度和质量随时间变化；(d) 绑定型颗粒和等效包覆颗粒的平均床层膨胀高度和流型比较；(e) 不同静态沉积系数下气固两相质量传递
2.操作参数对包覆结果的影响
随着动态包覆过程的进行，喷动床内的颗粒整体尺寸增大，粒径分布拓宽。操作参数会影响颗粒喷动流型和气固接触效率，进而影响气相沉积速率和最终颗粒粒径分布。较小装载量、较大气速、较高进气温度均有助于加快沉积速率，但会导致全局包覆均匀性降低。
在相同的进气速度和颗粒装载量，以及较高的进气温度条件下，PSD曲线在包覆过程中会呈现单峰和双峰的动态变化，峰值的周期性移动可以反映颗粒的运动包覆周期。
图3. 不同进气温度下的包覆结果：(a) 包覆层平均厚度和质量；(b) 包覆颗粒粒径分布
3.基于PBT-HL包覆模型的单颗粒包覆均匀性研究
针对绑定构型的包覆颗粒P，核芯颗粒A和包覆层颗粒B的同心与否可用于表示单颗粒包覆是否均匀，以进一步细化非均相包覆模型。针对偏心构型的包覆颗粒，首先根据颗粒和周边气体的相对速度等因素计算出颗粒P的质心偏移因子，然后以新的质心位置计算曳力等的作用力臂，再计算出颗粒P的扭矩和对应的转动角速度，使颗粒以质心为中心发生扭转。
在颗粒旋转过程中，气相中纳米粒子同步发生沉积使颗粒B粒径增大，颗粒A的相对位置则进一步接近包覆颗粒P的体心O。在扭转和包覆的双重作用下，核芯颗粒A逐渐转动至气流迎风侧，同时逐渐接近包覆颗粒P的中心区域，宏观表现为单颗粒包覆趋于均匀，定量化解释了FB-CVD包覆工艺的保形性特点。
图4. 具有包覆层厚度各向异性的非均相包覆颗粒旋转示意图
主要结论与展望
本文提出了一种颗粒绑定型非均相（PBT-HL）包覆模型，基于CFD-DEM方法成功模拟了变密度包覆颗粒的动态制备过程，并通过研究操作参数对流态化和沉积速率的影响，进一步开发了非均相包覆模型在研究单颗粒包覆均匀性的应用潜力。
本文对核芯颗粒和包覆层颗粒进行解耦处理，为真实的非均相包覆过程仿真提供了新的研究思路，进一步发展了流化床-化学气相沉积颗粒包覆理论，也为深入理解高温气冷堆核燃料包覆颗粒制备机理奠定了良好基础。
通讯作者简介
刘马林，清华大学长聘副教授，博导，主要研究领域为先进核燃料，颗粒流态化及FB-CVD颗粒包覆技术。发表学术论文150余篇；申请专利45项，获批中国专利33项，国际专利1项；参与撰写著作2部；获软件著作权5项。先后主持国家级青年人才项目、国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家科技重大专项等项目13项，参与国家科技重大专项，国防科工局科技开发等项目8项。获中国核学会学术年会优秀论文奖（2023年），中国化工学会侯德榜化工科学技术奖“青年奖”（2021年），中国颗粒学会“青年颗粒学奖”（2020年），中国核能行业协会科技进步一等奖（2019年），清华大学“学术新人奖”（2018年），北京市优秀人才（2017年）等奖项。
供稿：原文作者
排版：《颗粒学报》编辑部
文章信息
Jiang,L.,Gong,M.,Lan,R.,Tian,Y.,Liu,R.,Liu,B.,. . . Liu,M. (2025). A novel heterogeneous binding model for simulating nuclear fuel particle FB-CVD coating process based on CFD-DEM concept. Particuology,103,1-17. https://doi.org/10.1016/j.partic.2025.05.006.