An integrated image instance segmentation and multi-objective population balance framework for crystallization kinetics inversion (Open Access)
斯楠超，么拓，王赛，许仁瑞，高振国*，龚俊波
Keywords: Industrial crystallization; In-situ imaging; Deep learning; Instance segmentation; Population balance modeling; Multi-objective optimization
DOI: 10.1016/j.partic.2026.07.003
利用深度学习技术从原位显微图像直接提取二维晶体尺寸分布并反演结晶动力学，是突破传统间接测量瓶颈的关键路径。传统方法依赖聚焦光束反射测量仪获取一维弦长分布，需借助光谱探头间接推算浓度，且多采用一维群体平衡模型，往往假设单一成核机制，难以兼顾各向异性生长与混合成核的耦合。本文构建了实例分割与二维群体平衡模型的集成框架，直接从原位显微图像提取二维晶体尺寸分布并反演结晶动力学参数。YOLO11-seg分割管道在保持2.80帧/秒吞吐量的同时实现了自动提取每颗晶体的长轴与短轴；二维群体平衡模型同时引入混合初级-次级成核机制与尺寸依赖的各向异性生长动力学，采用NSGA-II多目标优化同时校准7个动力学参数，Pareto前沿呈现狭窄的非支配解簇，表明反问题具有近唯一解；Bootstrap不确定性量化表明参数对数据重采样稳健，且次级成核在整个结晶过程中生成几乎所有晶体，初级成核仅提供可忽略的初始晶种；生长速率在尺寸依赖衰减作用下产生约1.5的实际生长速率比。本框架建立了图像衍生颗粒统计与机理性动力学反演之间的联系。
相关研究成果发表于PARTICUOLOGY（Volume 117），欢迎感兴趣的读者扫描下方二维码或者点击文末“阅读原文”进入ScienceDirect官网阅读、下载！
亮点
1. 使用YOLO11-seg实现原位显微图像的高精度实例分割，为二维群体平衡模型提供可靠的双轴形态学输入。
2. 二维群体平衡模型集成混合成核机制与尺寸依赖各向异性生长动力学，描述了晶体演化过程。
3. NSGA-II通过同步拟合长轴与短轴晶体尺寸分布，实现七参数结晶动力学的鲁棒反演。
4. 动力学解析表明，次级成核贡献了体系中几乎所有晶体，初级成核仅提供微量初始晶核。
研究背景
结晶是化学和制药工业中的基本单元，在高纯度分离和精确晶体工程中发挥双重作用。晶体尺寸分布（CSD）既是关键过程参数，也是最终结晶产品质量的主要属性。通过过程分析技术（PAT）利用光谱探头测量液相性质，并结合焦光束反射测量仪（FBRM）获取固相指标，但探头仅能提供间接或一维数据，无法解析二维尺寸和形状分布。深度学习技术的发展为从原位图像直接提取二维晶体尺寸分布提供了新的可能，但如何将实例分割输出与机理性群体平衡模型有效集成，仍是该领域的重要研究方向。
要点精读
1. 数据过滤与CSD时空演化规律
从图像提取的完整数据可以清晰看到成核爆发期、生长主导期和稳态过渡期三个阶段，对衍生数据进行时间窗口和尺寸百分位双重过滤。研究发现，在选定的分析窗口（780–1400秒）内，CSD呈现合理的演化趋势，长轴和短轴的概率密度分布逐渐向大尺寸方向迁移，形成行波式传播特征。这种规律性的CSD演化为后续动力学参数反演提供了可靠的数据基础。
图1. 全数据集及筛选子集的时间演化规律 (a) 长轴密度分布；(b) 短轴密度分布；(c) 晶体数密度；(d) 分析窗口内长轴分布；(e) 分析窗口内短轴分布；(f) 成核窗口内数密度
2. NSGA-II优化收敛性与Pareto前沿唯一性诊断
采用NSGA-II多目标优化算法同时最小化长轴和短轴CSD的Hellinger距离。研究发现，超体积指标从第一代的0.001快速上升至第100代的0.073后趋于稳定，表明种群逐步逼近真实Pareto前沿并达到收敛。最终非支配解集包含25个解，呈现狭窄的簇状分布，无单一解能在不恶化另一目标的前提下改进任一目标。这一特性表明反问题具有近唯一解，为后续采用更高效的单目标优化方法提供了诊断依据。
图2. NSGA-II优化结果 (a) 帕累托前沿；(b) 帕累托解集平行坐标图；(c) 超体积收敛曲线
3. 动力学机制揭示与自限性反馈特征
优化模型重构了过饱和度、成核速率和生长速率之间的动态耦合关系。研究发现，次级成核在整个结晶过程中生成几乎所有晶体，而初级成核仅提供可忽略的初始晶种。过饱和度随冷却驱动上升至约1.7的峰值后急剧下降，这一自限性反馈特征是次级成核主导结晶过程的典型标志。沿两个轴向的生长遵循各向异性动力学，实际生长速率比低于速率常数比，这是由于尺寸依赖衰减项对长轴生长的衰减作用更强。
图3. 模拟动力学演化过程 (a) 浓度、溶解度、过饱和度及温度；(b) 初级与次级成核速率及其比值；(c) 长轴与短轴平均生长速率及其比值
主要结论
本研究提出一种深度学习增强的结晶动力学反演框架，耦合YOLO11-seg实例分割与二维群体平衡模型。模型集成混合成核机制与尺寸依赖各向异性生长，通过NSGA-II多目标优化同步拟合长短轴晶体尺寸分布，实现7项动力学参数鲁棒反演。结果表明，次级成核贡献了体系中几乎所有晶体，初级成核仅提供微量初始晶核。该框架打通了从原位图像到机理动力学的全流程，为结晶过程精准监控与数字孪生构建提供了新范式。
鉴于不同溶液体系的结晶机理各异，现有模型结构难以普适性地描述复杂的晶体演化行为。未来工作将聚焦于构建跨体系的通用建模平台，研发基于图像特征的模型结构自适应识别算法，并进一步融合实时反馈控制策略，推动此框架拓展至更多结晶体系，探索模型结构的自适应选择方法，并结合实时反馈实现闭环过程控制。
作者简介
通讯作者：高振国，天津大学化工学院副教授、博士生导师。主要研究方向包括基于人工智能的结晶过程分析技术与控制、药物结晶连续化与过程强化以及超纯熔融结晶技术。主持怀柔国家实验室任务、国自然及省部级重点研发子课题等。发表学术论文100余篇，授权专利20余项，先后获河北科技进步一等奖、天津科技进步二等奖等。
第一作者：斯楠超，天津大学化工学院硕士研究生。研究方向为基于人工智能的结晶过程分析技术与控制方法。
供稿：原文作者
排版：《颗粒学报》编辑部
文章信息
Si, N., Yao, T., Wang, S., Xu, R., Gao, Z., & Gong, J. (2026). An integrated image instance segmentation and multi-objective population balance framework for crystallization kinetics inversion. Particuology, 117, 140-155. https://doi.org/10.1016/j.partic.2026.07.003