华中科技大学：基于双指数重拟合引导广义回归神经网络的超低浓度动态光散射粒径分布反演算法--颗粒学报PARTICUOLOGY

低浓度条件下的动态光散射，由于有限的测量时间，实测光强自相关函数在长延迟区域发生失真，具体表现为幅值升高和衰减加快，传统反演算法将该失真判定为大颗粒的影响，导致获得的粒径分布在大粒径范围内出现伪峰。为了解决该问题，本文提出了一种双指数重拟合引导的广义回归神经网络方法（BRG-GRNN），该方法先对实测自相关函数进行双指数重拟合，再利用拟合得到的参数结合双指数模型构建GRNN的训练样本，并利用遗传算法优化GRNN平滑参数，从而实现在超低浓度条件下粒径分布的正确反演。实验结果表明，该方法在456、710、805和1000nm四种标准聚苯乙烯颗粒样品上的峰值反演误差在6%以内，表现出良好的准确性。

相关研究成果发表于PARTICUOLOGY（Volume 113），欢迎感兴趣的读者扫描下方二维码或者点击文末“阅读原文”进入ScienceDirect官网阅读、下载！

亮点

1. 针对超低浓度动态光散射中散射体积内的数量波动与有限采集时间共同导致的自相关函数失真问题，提出了新的双指数模型，该方法能够在低浓度条件下正确表征实测光强自相关函数。

2. 使用重拟合实测自相关函数得到的参数结合双指数模型构建GRNN的训练集，并利用遗传算法优化GRNN平滑参数，实现了从自相关函数到粒径分布的直接映射。

3. 利用本文提出的方法，在不同平均粒子数的456nm、710nm、805nm和1000nm标准聚苯乙烯颗粒样品上均能保持较高精度，可以有效避免传统方法在超低浓度条件下常见的粒径高估问题。

研究背景

动态光散射因其测量速度快、动态范围宽、非接触等特点，被广泛用于亚微米颗粒体系的粒径表征。在常规浓度下，散射体积内粒子数近似稳定，光强自相关函数主要由布朗运动影响。但在超低浓度条件下，情况会发生明显变化。一方面，粒子进出散射体积导致粒子数的波动，从而在自相关函数中额外引入一个非高斯项；另一方面，动态光散射的测量时间通常只有两分钟，远不足以使低浓度下的自相关信号充分收敛。两种因素的叠加使实测的自相关曲线在长延迟区域严重失真。此时如果采用传统的粒径反演算法，会将长延迟区域的失真误当作大颗粒的影响，从而导致反演错误。

因此，如何对超低浓度动态光散射自相关信号中的失真部分进行合理表征，并正确地反演出粒径分布，成为这一研究方向中的关键问题。

要点精读

1. 超低浓度条件下光强自相关函数的失真是影响粒径分析准确性的关键因素

超低浓度下，由于散射体积内粒子数的波动，导致自相关函数额外加入一个非高斯项，从而使由光强自相关函数推导电场自相关函数的Siegert关系：g⁽²⁾(τ)=1+βg⁽¹⁾(τ)不再成立；并且有限的测量时间会进一步导致非高斯项的失真，使实验光强自相关函数（ACF）与理论ACF在长延迟区出现明显偏差。

图1. 710nm颗粒在不同浓度下实测光强ACF与理论光强ACF之间的差异（a）正常浓度；（b）低浓度

2. BRG-GRNN方法如何对失真ACF进行正确的粒径分布反演

本文并未直接对原始失真ACF进行反演，而是先采用双指数模型对实测的自相关函数进行重拟合，进一步使用拟合得到的参数结合双指数模型构建训练集并训练GRNN，建立了从ACF到粒径分布（PSD）的直接映射。该方法能够正确表征由于测量时间不足得到的失真ACF，同时增强了反演算法的鲁棒性和准确性。

图 2. 710nm颗粒在不同平均粒子数条件⟨N⟩下，使用原始ACF模型与双指数模型对实测ACF拟合的结果对比 (图中符号表示实验测得的自相关函数，虚线和实线分别表示原始模型与双指数模型的拟合结果)（a）正常浓度条件，⟨N⟩≈5000；（b）-（d）低浓度条件，⟨N⟩分别对应57、28、11

图 3. 基于BRG-GRNN的粒径分布反演示意图（a）实验测得的光强ACF；（b）采用双指数模型重拟合得到的ACF；（c）GRNN模型；（d）由GRNN模型输出的预测粒径分布f(d)

3. BRG-GRNN方法的可靠性验证

分别在456nm、710nm、805nm和1000nm四种标准聚苯乙烯颗粒的实验中，BRG-GRNN方法在不同平均粒子数条件下均保持较稳定的单峰PSD恢复，并与理论分布整体接近；另外，与累积量法反演结果进行了对比，随着平均粒子数下降，累积量法结果整体偏大，表明长延迟区域的失真对传统反演算法的影响，而BRG-GRNN能保持较低误差，充分体现了在低浓度条件下的优势。

图 4. BRG-GRNN方法对不同平均粒子数条件下实测光强ACF进行反演得到的粒径分布结果（a）456nm；（b）710nm；（c）805nm；（d）1000nm

图 5. 不同平均粒子数条件下累积量法与BRG-GRNN法对（a）456nm、（b）710nm、（c）805nm和（d）1000nm样品峰值粒径相对误差比较

主要结论与展望

本文针对超低浓度动态光散射中的粒径分布反演问题，提出了基于双指数重拟合引导广义回归神经网络（BRG-GRNN）的方法。通过对实测自相关函数进行双指数重拟合，使用拟合得到的参数结合双指数模型构建GRNN训练集，以及利用遗传算法优化GRNN的平滑参数。该方法能够在低浓度条件下实现更准确、更稳定的粒径分布反演结果。

利用提出的BRG-GRNN方法在456nm、710nm、805nm和1000nm四种标准聚苯乙烯样品上均取得良好的反演效果。不仅峰值误差较小，而且能够保持较好的粒径分布宽度参数的稳定性。与累积量法相比，该方法在超低浓度下表现出更强的抗失真能力和更高的适用性，拓展了动态光散射在超低浓度颗粒体系中的可靠应用范围。

通讯作者简介

李微，华中科技大学副教授、博导，长期从事光学测量与计量、水下目标探测与信息处理、无标记光学信息检测与显微成像等领域的研究。主要涉及海洋颗粒物光散射特性理论研究，用于表征纳米颗粒物形貌的逆向散射方法（数值计算方法）研究，以及结合成像技术、光纤传感技术、微流控芯片技术的测量系统搭建。先后承担国家自然科学基金项目、航天支撑技术基金项目以及企业横向合作项目等，参研国家重大仪器专项、海装、总装“十二五”预研项目，国家自然科学基金等多项项目。发表论文50余篇，获批发明专利9项。

供稿：原文作者

排版：《颗粒学报》编辑部

文章信息

Zhang, M., Xia, M., Guo, W., Xia, L., & Li, W. (2026). Robust particle size distribution recovery in ultra-dilute dynamic light scattering via bi-exponential refitting–guided generalized regression neural network. Particuology, 113, 1-11. https://doi.org/10.1016/j.partic.2026.03.008

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